富氧空位氧化镁基材料去除水中有机污染物的性能研究
摘要
随着造纸、纺织、皮革、塑料、印刷和化妆品等工业的迅速发展,排放出的大量
印染废水通过氧化和水解等不同化学反应产生了许多有毒物质,引起了严重的环境污
染,尤其是含有有机染料的印染废水的净化亟待解决。在众多废水处理方法中,吸附
MgO
法和光催化法因其操作简单,速率快且效率高等优点被广泛使用。其中氧化镁()
因其无毒无害、氧空位丰富、化学稳定性好等优异性质,被认为是一种可用于吸附去
除和光催化降解有机染料的良好材料。但是,MgO作为吸附剂时受限于活性位点数量,
吸附能力受到限制,并且其吸附过程也受限于污染物种类,不能满足实际应用。所以
对其光催化降解性能进行研究,但作为光催化剂时,MgO的禁带宽度过宽不易被可见
光激发。因此,本论文通过调控MgO的氧空位浓度,改善其表面性质和能带结构,以
水中各类染料的去除为最终目的提高其吸附和光催化降解有机物的性能。主要研究内
容如下:
(1)高温还原是产生氧空位的常见方法,利用共沉淀和氢气高温还原法,调控了
MgO表面氧空位浓度,以提高MgO的吸附性能。进一步探索了煅烧温度对MgO晶体
结构、表面形貌和表面性质的影响,在600℃下制备的MgO-600为氧空位丰富的纳米
颗粒,对阴离子染料活性蓝19(Reactiveblue19,RB19)的最大吸附容量为578.03
-1
mgg,显示出了高的吸附性能。此外,发现了适宜的比表面积和氧空位含量对吸附性
能起到的重要作用,在此基础上提出了MgO对RB19分子静电吸附的机理。
(2)采用光沉积和高温还原法制备了富含氧空位的Cu-MgO光催化剂,研究了
CuBRhodamineBRhBCu3%
含量对光催化降解罗丹明(,)性能的影响。当含量为
时,3%Cu-MgO在可见光照射下60min能够降解92.8%的RhB,降解效率比纯的
MgO-600提高了20%。通过XPS和TEM分析发现,Cu在材料中有两种存在状态,一
部分以Cu2+掺杂进入MgO晶格,产生了大量氧空位,缩小了MgO的带隙,扩大了光
00
吸收范围。另一部分以Cu负载到MgO表面,Cu与MgO接触界面处形成了肖特基势
垒,通过单向的电荷转移路径实现了有效的电荷分离,从而提高了光催化性能。
3CarbonmicrosphereCMS
()碳微球(,)具有优异的电子转移能力,引入后能够
调节催化剂中光生电子的迁移路径。本章通过水热法热解葡萄糖制备了碳微球,随后
通过高温煅烧法制备了无定形碳微球/富含氧空位MgO的复合催化剂(CMS/MgO)。
研究发现MgO纳米颗粒能均匀分布在碳微球表面,有效提高了比表面积。0.1
哈尔滨工程大学硕士学位论文
CMS/MgO在可见光照射下降解RhB时,70min其降解率可达94.6%,与单相MgO的
80.1%
催化效率()相比明显提高。这是由于复合样品中的氧空位和无定形碳微球共同
作用导致了光催化活性的提高,无定形碳微球提供了电子快速转移的通道,MgO中的
氧空位既增加了活性位点,又能够捕获电子,有效地促进了电荷的分离和转移。
关键词:有机染料;吸附;光催化;MgO;氧空位
富氧空位氧化镁基材料去除水中有机污染物的性能研究
ABSTRACT
Withtherapiddevelopmentofindustries,suchaspapermaking,textile,leather,plastics,
printing,andcosmetics,alargeamo