改性聚丙烯腈膜的制备及其对含铀模拟废水中铀的去除性能研究
摘要
闭式核燃料循环对保证核工业长期稳定发展具有重要意义,但在这一循环方式中,
会产生大量含铀废液,含铀废液直接排放不但会影响生态环境而且会危及人类健康。从
含铀废液中有效提取和回收铀不仅有利于环境保护,还可进一步满足核电发展对铀资源
的战略需求。
膜吸附法是近年新兴的废液处理方法。在材料的制备过程中,分离膜不仅需要具备
较好的吸附性能,还需要具备较强的机械性能,以承受由外界压力或膜两侧浓度差产生
的驱动力。为制备具有较好吸附性能和较高机械强度的分离膜,本文首先采用浸渍沉淀
相转化法制备了聚丙烯腈分离膜(PM),然后采用本体改性的方法制备了胺化聚丙烯腈
分离膜(DPM)和偕胺肟化聚丙烯腈分离膜(APM),并对两种膜的静态吸附性能、动
态过滤性能以及含铀模拟废液中铀的去除性能进行实验测试。同时,本文还比较了DPM
膜、APM膜与PM膜、商品化超滤膜的去除铀性能,分析两种改性膜的优势和不足。具
体探究内容及主要结论如下:
采用二乙烯三胺(DETA)对PM膜进行本体改性,制备得到DPM膜。DPM膜的
腈基转化率为17.72%,拉伸断裂应力为0.6650MPa。在静态吸附时平衡吸附容量为63.16
mg·g-1,在不同压力下连续过滤5小时,DPM膜对铀的截留率均保持在95%以上,最高
2
可达100%。当运行压力为0.5MPa时,膜通量最大为20.7L/(m·h)。此外,DPM膜在
含铀模拟废液中对铀的去除率为96.50%,对元素Cr、Cu、Fe的去除率也分别高达95.58%、
86.52%和62.75%。
为进一步提高膜的吸附性能,采用盐酸羟胺(NHOH·HCl)对PM膜进行本体改性,
2
制备得到APM膜。APM膜的腈基转化率为43.90%,拉伸断裂应力为0.3350MPa。在
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静态吸附时平衡吸附容量为152.23mg·g。在不同压力下连续过滤5小时,APM膜对
铀的截留率均保持在95%以上,最高可达100%。当运行压力为0.5MPa时,膜通量最
2
大为6.21L/(m·h)。此外,APM膜在含铀模拟废液中对铀的去除率高达96.96%,对元
素Cr、Fe、Cu的去除率也分别高达99.22%、84.85%和54.24%。
在DPM膜、APM膜、PM膜以及商品化超滤膜的除铀效果比较中发现APM膜的
-1
静态与动态除铀效果最好,静态时吸附容量可达到158mg·g,动态时截留率达到100%,
PM膜与商品化超滤膜对铀的去除效率几乎为零。
上述实验结果表明,制备得到的DPM膜与APM膜均有较好的机械性能和较高的
哈尔滨工程大学专业学位硕士学位论文
铀去除性能,但APM膜改性条件更加温和,去除铀的效果更佳,且制备工艺简单,在
含铀废液处理领域具有更好的应用前景。
关键词:聚丙烯腈膜改性;铀去除;吸附;截留
改性聚丙烯腈膜的制备及其对含铀模拟废水中铀的去除性能研究
Abstract
Theclosednuclearfuelcycleisofgreatsignificanceforensuringthelong-termstable
developmentofnuclearindustry.However,inthiscycle,alargeamountofuranium-containing
wasteliquidisgenerated,anddirectdischargeofthese