摘要
摘要
积极推进海水铀提取技术的开发对核能的可持续发展及国防建设具有重大意义。石
墨相氮化碳（g-CN）具有大比表面积、合适的带隙、高效、清洁和可持续等优点而被
34
广泛用于重金属的光催化提取领域。因此，本文从构建高吸附容量和高光催化活性的g-
CN材料出发，通过在g-CN上复合金属有机框架（MOFs）纳米粒子、表面制造缺陷
3434
以及接枝聚乙烯亚胺（PEI）和偕胺肟基（AO）等有机基团，使其获得独特的微观结构、
优异的离子输运动力学及光催化性能，以满足有光条件下的光催化还原铀过程需求；同
时通过引入羧基、氨基和偕胺肟基等有机官能团来增强g-CN的吸附容量和吸附选择
34
性，以满足无光条件下的吸附铀过程需求，从而提高g-CN材料在海水中对铀的提取能
34
力、提取速度、循环稳定性和选择性。具体包括以下三个方面内容：
通过尿素的一步热聚合法合成了原始的g-CN，然后通过超声法剥离出薄层g-CN
3434
（CN），再通过在CN上进行Ce原子作为中心原子的UiO-66（Ce-UiO-66）的原位生
长，合成了Ce-UiO-66/CN复合吸附材料。Ce-UiO-66/CN的最佳铀去除率可达99.0%。
Ce-UiO-66的引入，能够明显增强CN材料在弱碱性条件下的吸附容量。Ce-UiO-66/CN
的最佳吸附pH值为8，室温最大吸附容量为1151.6mg/g，是CN的2.4倍。Ce-UiO-66
具有电子的配体-金属转移（LMCT）效应，能有效增强复合材料的光生电子-空穴的分
离。Ce-UiO-66/CN异质结的形成能有效增强其光催化提铀性能，使其更适用于海水环
境。
通过缺陷法和溶剂热法制备了聚乙烯亚胺（PEI）接枝的缺陷氮化碳（NCN）复合
材料（NCN-PEI）。接枝PEI后的NCN仍具有较好的光催化性能，有光和无光条件下，
吸附后铀的类型不同，光照条件下为二水合超氧铀酰（(UO)O·2HO），无光条件下为
222
二水合三氧化铀（UO·2HO）。五次循环吸附后，材料仍能保持99.0%的铀去除率，室
32
温最大吸附容量为1556.9mg/g，是CN的3.2倍。铀酰离子（UO22+）先经过PEI的吸
附富集作用聚集在材料表面；同时NCN-PEI缺陷处产生数量可观的HO；随后HO扩
2222
散至UO2+附近，与UO2+反应生成（UO)O·2HO，实现（UO)O·2HO在材料表面的
22222222
生长，从而提高材料的吸附容量。
通过缺陷法和水解法制备了AO修饰的缺陷氮化碳（NCN）复合材料（NCN-AO），
并探索了NCN-AO的构效关系。NCN-AO具有较好的铀吸附选择性，在多种竞争阳离
子同时存在的情况下，对铀的去除率可达80.0%，其他离子仅为5.0%以下。NCN-AO的
吸附循环稳定性较高，五次循环后的铀去除率仍高于97.0%，铀提取率仍可达85.0%以
哈