哈尔滨工业大学工程硕士学位论文
摘要
核酸适配体-二硫化钼(MoS2)场效应晶体管(Aptameric
molybdenumdisulphidefieldeffecttransistor,A-MFET)生物传感器有着
高灵敏度、特异性和响应迅速的优点。然而,对于A-MFET的研究目前仍
以实验性探索为主,缺乏对其电子运输模型和传感响应机理的理论解释。当
前A-MFET生物传感器还存在着大面积、无缺陷且单层MoS2制备难度大、
复杂人体分泌液如尿液中无法检测目标分子和无法多次重复使用等问题,这
限制了它在实际检测过程中的应用。
首先通过理论分析,建立MoS2场效应晶体管的电子运输模型,并借助
静电感应和电荷守恒理论研究了核酸适配体和蛋白分子的特异性结合对
MoS2沟道内部自由电子浓度的影响机制,最后结合生物化学中的希尔方程
来建立蛋白分子浓度与A-MFET生物传感器电学响应信号之间的数学关系
模型。
利用以金硫强结合力为原理的柔性金薄膜辅助剥离法来克服传统机械剥
离法不能制备出大尺寸且单层MoS2的缺点。通过多种表征手段对两种方法
所得的MoS2进行比较,证明金剥离法可制备出大面积的单层MoS2。并用
聚乳酸(Polylacticacid,PLA)薄膜转移单层MoS2的新方法,转移MoS2
到加工出的场效应晶体管器件表面,制备出满足高性能生物传感器所需要的
MoS2场效应晶体管。
基于全氟磺酸基聚合物(Nafion)隔离层修饰的MoS2表面的方法,一
方面解决难以在MoS2表面修饰核酸适配体的问题,另一方面提升A-MFET
生物传感器的抗干扰能力,实现在真实人类尿液中对低浓度肿瘤坏死因子-α
(Tumornecrosisfactor-α,TNF-α)蛋白分子的准确检测,并且赋予
MoS2生物传感器在重复使用多次后仍然可以实现对TNF-α蛋白分子检测的
能力,降低传感器的使用成本。
综上所述,本文结合理论分析和实验研究,以A-MFET生物传感器为
研究对象,探究其电子运输特性,分析TNF-α蛋白分子与核酸适配体结合
对MoS2沟道电流的影响机理,摸索出可以制备大面积、无缺陷且单层
MoS2的方法,并提出提升A-MFET生物传感器抗干扰性能的方法。最终,
实现了传感器在人体尿液这种复杂环境下对低浓度TNF-α蛋白分子的检测,
-I–
哈尔滨工业大学工程硕士学位论文
并使其具备多次重复使用的能力,解决了当前A-MFET生物传感器在理论
和实际尿液中检测应用方面的问题,为早期尿液中的非侵入式诊断提供了新
的解决方案。
关键词:尿液;二硫化钼;核酸适配体;A-MFET;蛋白检测
-II–
哈尔滨工业大学工程硕士学位论文
Abstract