摘要
近年来，对二维材料进行结构工程设计以得到特定功能材料的研究受到了广
泛探索。二维碳基材料与缺电子的硼元素结合后会出现不一样的结构特征和电子
性质，有利于对原体系的功能化应用。基于此，利用结构工程设计的方法探索具有
大比表面积、高结构稳定性以及独特电子性质的二维硼碳基功能材料有着相当重
要的意义。本文的主要工作和创新点如下：
首先，利用不同硼碳基前驱体作为基本单元，以自下而上的方式设计出四种动
力学和能量稳定的二维硼碳基材料BC，BC，BC和BC-Ⅱ。对能带结构与态
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密度的研究表明BC和BC具有半金属的特性，而BC和BC-Ⅱ展现出了金属
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性，这是因为硼的缺电子特性导致费米能级的移动。此外，通过能量的对比与分子
动力模拟，证明BC20具有最佳能量稳定性，并且在高温下结构保持了完整性。
接着，研究BC20作为钾离子电池负极的性能。K离子在BC20表面的最稳定吸
附点位在硼碳六角环的中心上方，其吸附能低于本征石墨烯，说明硼原子的掺杂有
利于提高石墨烯对钾离子的吸附。对电子结构的研究进一步表明硼原子掺杂导致
BC20费米能级上方出现空态，有利于K的价电子填充。动力学性能的研究结果显
示K离子有着较低的迁移势垒（0.19eV），预示了BC20的高充放电速率。通过逐
步钾化，确定K离子最大负载量为16个，且不会引起表面形变和钾团簇。相应的
开路电压仅为0.29V，理论容量高达854mAh/g。
最后，研究BC20作CO2电还原催化剂的性能。BC20表面的吸附结果表明，CO2
在BC20表面较大的吸附能提高了催化效率；而HCOOH较差的吸附性能有利于作
为最终催化产物快速脱附。对电还原CO2的反应机理研究表明，BC20能在-0.73V
下将CO2催化还原为HCOOH。而潜在的副反应（析氢反应）表现为吸热反应，无
法自发进行，表明BC20具有良好的催化活性和催化选择性。
总之，本文以自下而上的方式构建了新型二维硼碳基功能材料BC20。通过对
其稳定性、电子结构、化学吸附性能、动力学性能、催化性能的研究和分析，展现
了BC20在钾离子电池负极和二氧化碳电催化领域极大的应用前景。
关键词：硼碳基材料，钾离子电池，负极材料，二氧化碳还原，第一性原理
ABSTRACT
Recentyears,theresearchonstructuralengineeringoftwo-dimensional(2D)
materialshasbeenwidelyexplored,aimingtoobtainspecificfunctionalmaterials.The
combinationof2Dcarbon-basedmaterialswithelectron-deficientboronshowsdifferent
structuralcharacteristicsandelectronicproperties,whichisbeneficialtothefunctional
applicationoftheoriginalsystem.Therefore,itisofgreatsignificancetoexplore2D
boron-carbon-basedfunctionalmaterialswithlargespecificsurfacearea,highstructural
stabilityanduniqueelectronicpropertiesbymeansofstructuralengineering.Themain
workandinnovationsofthisthesisareasfollows:
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