摘要
随着人类生产活动排放的氮氧化物(NO为主)日益增多，因此如何解决NO
造成的严重大气污染问题的研究备受各界关注。目前，NO的处理方法主要有
工业的SCR技术、光催化氧化等技术，但是仍面临能耗高、效率低等关键难题。
因此发展绿色温和的NO污染物净化技术仍是环境领域的重要课题。光电催化
技术反应条件温和可控，近年在污水处理、CO2还原等领域得到了广泛的应用，
但是在NO还原领域尚未有研究。本论文通过理性设计光电催化剂，设计光电
催化还原体系，实现NO的高效还原制备NH、氨基酸等资源化产物。以下为
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研究成果：
1.采用Cu纳米线作为Cu源和模板，在微波合成辅助下形成了Cu单原子掺
杂的MoS纳米棒(CuSA@MoS),光电化学测试表明其在电解液中的优异NO还
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原性能，在-0.3V（vs.RHE）下取得了NH3产率60.55μmolcm-2h-2mg-1和
90.66%的法拉第效率)，通过理论计算对NO在催化剂上的反应路径和吸附结构
进行了分析，结果表明Cu单原子的负载改变了NO的吸附结构，使得*NO到
NHO的决速步骤的能垒下降，通过态密度计算可以得知NO吸附活化在Cu单
原子上的N原子上发生了电子极化，使得N原子的PDOS图上下自旋不对称，
从而促进了NO的光电催化还原。
2.采用Cu纳米线作为基底，通过微波水热反应引入四苯基卟啉(TPP)作为
光敏单元，制备CuNWs/TPP复合光电阴极催化剂。通过表征结果分析可知在
微波作用下TPP成功的包覆在铜纳米线的表面，并且Cu离子扩散TPP结构中
取代H形成铜卟啉活性中心。该催化剂在光电催化NO还原反应中，在低偏压
(-0.3Vvs.RHE)产氨量达到89.86μmolcm-2h-2，法拉第效率高达93.96%。
3.设计合成了Fe掺杂的Fe@MoS2复合催化剂，并对其光电催化NO和丙
酮酸反应合成丙氨酸的性能进行了研究。通过表征分析可知，Fe在MoS2中均
匀分散，推测其以离子形式掺杂在MoS2中。光电化学性能测试表明，
Fe@MoS在-0.4V(vs.RHE)下可以有效的催化NO与丙酮酸偶联生成丙氨酸产
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物，其产率达到54.27μmolcm-2h-2mg-1，法拉第效率也达到54.64%，催化活性
优异。
关键词：光电催化，半导体材料，NO还原，合成氨，光电催化阴极
Abstract
Withtheincreasingemissionofnitrogenoxides(NOmainly)fromhuman
productionactivities,theresearchonhowtosolvetheseriousairpollutionproblem
causedbyNOhasattractedmuchattentionfromallwalksoflife.Atpresent,NO
treatmentmethodsmainlyincludeindustrialSCRtechnology,photocatalyticoxidation
andothertechnologies,butstillfacekeychallengessuchashighenergyconsumption
andlowefficiency.Th